Die Geschichte des Kröller-Müller Museums ist mit dem Unternehmerehepaar Helene Kröller-Müller und Anton Kröller verknüpft. Helene, eine leidenschaftliche Kunstsammlerin, trug zwischen 1907 und 1922 eine Kollektion moderner Kunst zusammen, darunter eine der größten Sammlungen von Werken Vincent van Goghs außerhalb der Niederlande. Ihr Ziel war es, ein 'Museum für die Menschen' zu schaffen, das Kunst in einer natürlichen Umgebung zugänglich macht.
Im Jahr 1935 schenkte das Ehepaar ihre gesamte Sammlung dem niederländischen Staat, zusammen mit dem größten Teil ihres Landgutes, das heute den Nationalpark De Hoge Veluwe bildet. Dies ermöglichte die Eröffnung des Museums im Jahr 1938, entworfen vom Architekten Henry van de Velde. Die Vision von Helene Kröller-Müller, Kunst und Natur zu vereinen, zeigt sich bis heute im Konzept des Museums und des Skulpturengartens.
Der Nationalpark selbst hat eine reiche Geschichte als Jagdgebiet und Landgut der Familie Kröller-Müller, die sich intensiv für den Naturschutz einsetzte. Das Jachthuis Sint Hubertus, ein Bau von H.P. Berlage, erinnert an diese Ära. Helenes Kunstleidenschaft und Antons Engagement für die Natur haben ein Erbe geschaffen, das Besucher noch heute erleben können.